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| 編輯推薦： |
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本书从底层理论到工程应用，系统地介绍了氮杂石墨烯基电化学适配体传感器用于农产品、食品安全检测的知识和技术。
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| 內容簡介： |
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《氮杂石墨烯基电化学适配体传感器应用研究》从设计制备一系列氮杂石墨烯基功能纳米材料入手，结合电化学发光（ECL）、光电化学（PEC）及自供能电化学传感等新型电分析技术，建立了一系列用于检测水体环境中最常见的亚型微囊藻毒素-LR（MC-LR）的电化学传感方法，并将其应用于农产品、食品中MC-LR的检测。与传统检测方法相比，电化学传感作为新兴的传感技术，具有便携、成本低廉、灵敏度高和分析速度快等一系列优点，在农产品品质检测中受到了广大研究人员的青睐。本书从底层理论到工程应用，系统地介绍了相关的知识和技术。本书可供纳米材料、电化学领域科学研究人员参考。
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| 關於作者： |
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杜晓娇，常州工学院光电工程学院，副教授、系主任。科研领域：二维纳米材料的设计与制备及其光驱动自供能传感器的应用研究。教学领域：承担《薄膜材料与器件》《传感器与检测技术》《光催化与制氢技术》《燃料电池原理与技术》四门课程的教学工作。
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| 目錄：
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第1章 绪论 11.1 微囊藻毒素概述 21.1.1 微囊藻毒素的形成、组成及危害 21.1.2 微囊藻毒素的污染 31.1.3 微囊藻毒素-LR 的安全标准、检测方法及发展趋势 71.2 电化学传感器在微囊藻毒素-LR 检测中的应用研究进展 101.2.1 电化学发光传感器在MC-LR 检测中的应用 111.2.2 光电化学传感器在MC-LR 检测中的应用 131.2.3 适配体传感器在微囊藻毒素-LR 检测中的发展前景 161.3 氮杂石墨烯基纳米材料在电化学传感器中的应用研究进展 171.3.1 氮杂石墨烯基纳米材料在ECL 传感器中的应用研究 171.3.2 氮杂石墨烯基纳米材料在PEC 传感器中的应用研究 191.3.3 氮杂石墨烯基纳米材料在自供能电化学传感器中的应用研究 201.4 本书的主要研究内容 23第2章 硼氮同杂石墨烯电化学适配体传感器用于农田水样中MC-LR 检测 252.1 实验部分 272.1.1 药品与试剂 272.1.2 实验仪器 282.1.3 硼氮同杂石墨烯水凝胶（BN-GHs）的制备 282.1.4 ECL 适配体传感器的制备和检测过程 292.2 结果与讨论 302.2.1 新型的检测方法论和实验依据 302.2.2 二维与三维材料构建的ECL 适配体传感平台传感性能对比 312.2.3 ECL 适配体传感器的发光机理 322.2.4 BN-GHs 纳米材料的XPS 表征 332.2.5 BN-GHs 纳米材料的形貌表征 332.2.6 BN-GHs 纳米材料的Raman 表征 342.2.7 BN-GHs 纳米材料的XRD 表征 352.2.8 构建的适配体传感器的ECL 性能 362.2.9 基于不同材料构建的适配体传感器的循环伏安和ECL 性能 372.2.10 ECL 适配体传感器的条件优化 382.2.11 ECL 适配体传感器的检测性能 382.2.12 ECL 适配体传感器的选择性 392.2.13 ECL 适配体传感器应用于实际样中MC-LR 的检测 40本章小结 40第3章 氮杂石墨烯-BiOBr 基光电化学适配体传感器用于鱼样品中MC-LR 检测 423.1 实验部分 433.1.1 药品与试剂 433.1.2 实验仪器 443.1.3 氮杂石墨烯的制备 453.1.4 氮杂石墨烯-溴化氧铋（NG-BiOBr）的制备 453.1.5 PEC 适配体传感器的制备 453.1.6 电化学实验方法 463.1.7 用于MC-LR 检测的鱼组织的制备、萃取及检测过程 463.2 结果与讨论 473.2.1 NG-BiOBr 纳米复合物的形貌和结构表征 473.2.2 NG-BiOBr 纳米复合物的Raman 图谱 483.2.3 NG-BiOBr 纳米复合物的XPS 表征 483.2.4 UV-vis DRS 测试 493.2.5 不同材料修饰的光电极的PEC性能和EIS表征 493.2.6 传感器制备过程的EIS 表征和光电流性能 513.2.7 PEC 适配体传感器的条件优化 513.2.8 PEC 适配体传感器的分析表现和检测机理 533.2.9 PEC 适配体传感器的选择性、重现性及稳定性 543.2.10 PEC 适配体传感器应用于鱼样品中MC-LR 的检测 55本章小结 56第4章 氮杂石墨烯-AgI 基光电化学适配体传感器用于鱼样品中MC-LR 检测 574.1 实验部分 594.1.1 药品与试剂 594.1.2 实验仪器 594.1.3 氮杂石墨烯-碘化银（NG-AgI）纳米复合物的制备 604.1.4 PEC 适配体传感器的制备 604.2 结果与讨论 614.2.1 XRD 谱图 614.2.2 NG-AgI 纳米复合物的XPS 表征 614.2.3 Raman 表征 634.2.4 NG-AgI 纳米复合物的形貌和元素表征 634.2.5 PEC 适配体传感器的EIS 表征 644.2.6 PEC 适配体传感器的机理探究 654.2.7 PEC 适配体传感器的机理验证 674.2.8 PEC 性能表征 684.2.9 PEC 适配体传感平台的条件优化 704.2.10 PEC 适配体传感器应用于MC-LR 检测 714.2.11 PEC 适配体传感器的选择性、重现性和稳定性 714.2.12 PEC 适配体传感器应用于鱼样品中的MC-LR检测 73本章小结 74第5章 氮杂石墨烯基光助自供能传感器用于池塘水样中MC-LR 检测 755.1 实验部分 775.1.1 药品与试剂 775.1.2 实验仪器 775.1.3 光阳极和光阴极的制备 775.1.4 光助自供能电化学传感平台的构筑 785.2 结果与讨论 795.2.1 光电极材料的TEM 图 795.2.2 光助自供能平台的开路电压 805.2.3 不同阴极构建的自供能平台的电能输出 815.2.4 光助自供能传感平台的检测性能 825.2.5 光助自供能传感平台的作用机制 835.2.6 光助自供能传感平台的选择性和稳定性 845.2.7 光助自供能传感平台应用于池塘水样中MC-LR 的检测 85本章小结 86第6章 氮杂石墨烯基电化学适配体传感器用于农作物中MC-LR 检测 876.1 实验部分 896.1.1 药品与试剂 896.1.2 实验仪器 896.1.3 光阳极和光阴极的制备 906.1.4 可见光光助自供能电化学适配体传感平台的构筑 906.2 结果与讨论 916.2.1 光电极材料的XRD 谱图 916.2.2 光电极材料的UV-vis DRS 谱图 936.2.3 可见光光助自供能电化学适配体传感平台的开路电位 936.2.4 不同阳极构建的自供能平台的电能输出 956.2.5 可见光光助自供能电化学适配体传感平台的检测性能 966.2.6 可见光光助自供能电化学适配体传感平台的响应机理探究 976.2.7 可见光光助自供能电化学适配体传感平台的选择性和稳定性 996.2.8 自供能电化学适配体传感器应用于蔬菜样品中MC-LR 的分析检测 99本章小结 100第7章 MC-LR 传感器的性能与适应性 1027.1 BN-GHs/Ru(bpy)32 基ECL 适配体MC-LR 传感器与其他ECL 传感器的性能对比 1037.2 不同PEC 传感器对MC-LR 检测的性能对比 1047.3 不同自供能传感器对MC-LR 检测的性能对比 1067.3.1 检测构型 1067.3.2 检测原理 1077.3.3 检测性能 1077.4 基于不同电化学传感技术构建的MC-LR 传感器的性能对比 1077.5 所构建的不同的MC-LR 电化学传感体系的适应性 109本章小结 110第8章 结论与展望 111参考文献 116
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| 內容試閱：
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微囊藻毒素（MCs）是一类水体一类水体指开阔的大洋水，二类水体为河口、近岸水体。环境中最常见的环状七肽蓝藻毒素，其中以亚型微囊藻毒素-LR（MC-LR）分布范围最广、急性毒性最强。MC-LR不仅能够直接对水生生物产生危害，还可以通过灌溉、溢流、施肥等方式进入农田土壤，进而被农作物吸收累积，严重影响农产（食）品的质量安全，对人体健康构成潜在威胁。因此，建立灵敏、可靠、简便、易于现场检测及追踪农产品中MC-LR含量的方法是十分必要的。与传统检测方法相比，电化学传感作为新兴的传感技术，因具有设备便携、成本低廉、灵敏度高和分析速度快等一系列优点，在农产（食）品品质检测中受到了广大研究人员的青睐。尽管人们对石墨烯的认知和应用取得了显著的进步，然而其大规模工业化应用尚在探索阶段，各种各样用于提升石墨烯性能的改性手段仍在逐步开发和研究。随着对石墨烯认识及研究的深入，人们对石墨烯提出了更高的要求。理论模拟和实验结果证明，对石墨烯材料进行元素掺杂可以有效地调控其物理化学性能。例如，将氮元素引入石墨烯材料后，N与C电负性的差异使得其产生电荷极化，与此同时，N存在的孤对电子能够与石墨烯平面上的C产生共轭效应，从而极大地改善石墨烯的载流子迁移率，提高比表面积，增强导电性，改善催化性能。因此，氮杂石墨烯材料在超级电容器、燃料电池、电化学传感等领域具有广阔的应用前景。进一步的研究发现，将氮杂石墨烯与不同的纳米材料耦合后，所形成的氮杂石墨烯功能纳米材料不仅具有各成分本身的性能，而且还能产生协同效应。将氮杂石墨烯功能纳米材料用于电化学传感界面的构建，能够极大地提升传感器的性能。重视和加强这方面的研究工作对保护生态环境与保证国民健康具有重要意义。为了更好地了解新型纳米材料在农产（食）品安全检测中的应用，作者在收集、整理和总结农产（食）品安全检测领域中的最新研究进展以及近些年个人在该领域的研究成果基础上撰写了本书。本书共分8章，从设计制备一系列氮杂石墨烯基功能纳米材料入手，结合电化学发光（ECL）、光电化学（PEC）及自供能电化学传感等新型电分析技术，建立了一系列用于检测MC-LR的电化学传感方法，并将其应用于农产（食）品中MC-LR的检测，各章主要内容如下：第1章从微囊藻毒素-LR（MC-LR）的基本情况和研究意义入手，介绍了微囊藻毒素-LR的安全标准、检测方法及发展趋势，并着重介绍了电化学传感器在微囊藻毒素-LR检测中的应用研究进展和氮杂石墨烯基纳米材料在电化学传感器中的应用研究进展。第2章以一步自组装法制备的三维硼氮同杂石墨烯水凝胶（BN-GHs）纳米材料为载体负载发光分子联吡啶钌［Ru(bpy)32 ］，通过静电吸附作用进一步固载设计的MC-LR适配体，成功构建了高灵敏、高选择性识别MC-LR的ECL传感器。该传感器具有良好的检测性能，且可用于农田水样中MC-LR含量的检测。更重要的是，在电化学石英晶体微天平的生物作用动态实验与二维和三维材料传感性能对比实验结果的支持下，首次提出了一种新型的传感机制：在该传感体系中，未涉及常规的双链DNA传感机制，仅利用三维BN-GHs纳米材料直接放大单链DNA（适配体分子）与MC-LR结合后的位阻效应，从而放大ECL信号的猝灭率，最终实现对MC-LR含量的灵敏检测。这种检测方法论可以推广到更多适配体基目标物的ECL方法检测中。第3章以湿化学法制备的氮杂石墨烯-溴化氧铋（NG-BiOBr）纳米复合物为光电活性界面，通过π-π共轭作用进一步固定MC-LR适配体，利用MC-LR与光电极表面的适配体特异性结合后、被光活性电极的空穴氧化、导致光电流信号增强的PEC生物传感响应机制，构建了高灵敏、高选择性识别MC-LR的PEC适配体传感器。此外，该PEC适配体传感器具有良好的稳定性和重现性，可应用于鱼样品中MC-LR残留的检测。第4章鉴于氮杂石墨烯-AgI良好的光电化学活性和生物相容性，基于目标物MC-LR与光电极表面的适配体特异性结合后光电流信号降低，构建了一种信号关闭（“Signal-Off”）响应型的光电化学MC-LR适配体传感器；并利用荧光和时间相关单光子计数技术证实了提出的新型电子流向传感机理：当PEC传感体系中，电子转移过程占主导地位时，呈现信号打开（“Signal-On”）型的光电流信号响应；光生电子-空穴重组过程起主要作用时，则呈现信号关闭（“Signal-Off”）型的光电流信号响应。所构建的光电化学MC-LR适配体传感器具有高的选择性和灵敏性，该传感器可用于实际鱼样品中的MC-LR的检测。该工作不仅发展了可用于检测MC-LR的新方法，还丰富了PEC传感技术的基础传感理论。第5章根据费米能级匹配原则，利用光助燃料电池技术，以费米能级高的TiO2为光阳极材料，费米能级低的NG-BiOBr为光阴极材料，构建了以MC-LR为模型目标物的自供能传感体系。基于MC-LR浓度增加时其电能功率输出信号也随之增加的相关性，首次研制了检测MC-LR的双光电极光助型自供能传感器，并应用于池塘水样中MCs的监测。电化学阻抗实验表明，实际传感过程发生在光阳极界面，其传感机制为：MC-LR被光阳极捕获后，消耗了其光生空穴，促进了其电荷分离，使得体系信号增强。这种自供能概念型的传感器无需外加电源，检测装置自身为检测过程供能，易于微型化和便携化，有望实现现场检测。第6章引入具有表面等离子体效应的纳米Ag和NG构建NG-TiO2-Ag光阳极，NG-BiOBr为光阴极材料，MC-LR适配体为生物识别元件，基于体系中MC-LR浓度的增加，其最大输出功率减小的相关性，发展了一种可见光光助双极自供能适配体传感器。在电化学阻抗、紫外-可见吸收光谱和荧光光谱实验结果的支持下，提出了相应的传感机理：光阳极界面特异性识别捕获MC-LR后，产生空间位阻效应，并降低了对光的有效吸收，从而促进了光生电子和空穴对的重组，最终引起体系电能输出信号的降低。该自供能适配体传感器具有较好的选择性和灵敏性，同时由于无需外加电源，利于实时现场检测。第7章评价了文献方法和本书所构建的不同电化学检测MC-LR方法的优势与不足以及各自的适用范围，同时综合评判了本书所构建的五种MC-LR电化学传感器的性能，与现有MC-LR检测电化学传感器进行对比，分析了本书中所构建的光、电及自供能传感器存在的优势与不足，为日后相关研究工作的继续开展提供支撑和指导。第8章对现有成果做了总结，展望了未来的研究方向。本书由常州工学院杜晓娇编著。在本书编写过程中，编著者得到了江苏大学王坤教授的诸多有益指导和帮助；在氮杂石墨烯的文献收集过程中，还得到了本研究室研究生的协助，在此表示衷心的感谢。由于作者水平有限，书中不妥之处在所难免，恳请读者批评指正。编著者2023年5月
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